Nat. Energy ：光吸收/催化位点空间分离的Ni-Mo负载高长径比硅微米线光阴极

【引言】

高效太阳能-燃料转化器件应兼具良好的光吸收和光生载流子转换成化学键的能力。硅(Si)是一种流行的、高性能的光吸收材料，然而其作为光电阴极的析氢反应(HER)动力学不佳，因此需要催化剂以实现高效太阳能-氢能转化。然而，对于储量丰富的催化剂(如Ni-Mo)，欲达到较高的催化活性所需负载量也较高，对整体的光吸收有较大的影响，从而降低上述光电阴极的效率。

【成果简介】

近日，荷兰特温特大学Jurriaan Huskens教授、Han Gardeniers教授(共同通讯作者)等制备了一种将光吸收位点和催化位点进行空间和功能分离的高效光电阴极，并在Nat. Energy上发表了题为“Spatial decoupling of light absorption and catalytic activity of Ni–Mo-loaded high-aspectratio silicon microwire photocathodes”的研究论文。研究人员对催化剂在微米线上的覆盖比例以及微米线的间距进行调节，进一步明确了催化活性位点和光吸收位点分别对器件整体性能的贡献。上述硅微米线光电阴极具有35.5 mA·cm^-2的近乎理想的短路光电流密度，AM 1.5G光照下495 mV的光电压和62%的填充因子，再生效率10.8%。

【图文简介】

图1 储量丰富的Ni-Mo催化剂在具有径向结的Si微米线上的电沉积

a-c) 完全暴露的微米线的制备过程；

d,e) Ni-Mo电沉积30 s/180 s后，具有径向结的完全暴露Si微米线的HRSEM图像(标尺为1 μm)；

f) e图的全景HRSEM图像(标尺为10 μm)。

图2 具有径向n⁺/p^-结的Si微米线光电J–V 测试

a) 电沉积Ni-Mo前后光阴极的J-V测试(AM 1.5 G照射)；

b) 径向选择性电沉积Ni-Mo 180 s前后光阴极的J-V测试(AM 1.5 G照射)。

图3 具有径向n⁺/p^-结的Si 微米线阵列器件J_ph-电势曲线

a) 电沉积Ni-Mo前后光阴极的J_ph-电势曲线(AM 1.5 G照射)；

b) 径向选择性电沉积Ni-Mo 180 s前后光阴极的Jph-电势曲线(AM 1.5 G照射)。

图4 催化活性位点和光吸收位点分别对器件整体性能贡献的确定

a) 微米线间距19 μm，催化剂顶端负载18 μm的HRSEM图像(标尺为15 μm)；

b) 微米线间距24 μm，催化剂顶端负载36 μm的HRSEM图像(标尺为15 μm)；

c) 以50 mV处电流密度为函数对间距和微米线覆盖度的等高线；

d) 以电流密度(J_sc)为函数对间距和微米线覆盖度的等高线；

e) 以器件整体HER效率(η_IRC)为函数对间距和微米线覆盖度的等高线。

【小结】

研究人员通过微米级的精心设计，完全由储量丰富材料组成的半池具有较高催化HER性能。对具有径向n⁺/p^-结高长径比硅微米线进行光吸收位点和催化位点进行空间和功能分离后能够实现高效的太阳能制氢。最优催化剂方案为Ni-Mo顶端负载2μm，间距12μm，η_IRC可达10.8%。上述设计也适用于其他材料的复合。

文献链接：Spatial decoupling of light absorption and catalytic activity of Ni–Mo-loaded high-aspectratio silicon microwire photocathodes(Nat. Energy, 2018, DOI: 10.1038/s41560-017-0068-x)

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