Angew. Chem. Int. Ed.：黑磷/钒酸铋Z型2D异质结可见光催化分解水

【引言】

超薄二维(2D)纳米材料是材料和纳米科学领域一颗冉冉升起的新星，在过去的十年，其在电子、催化、能量转换等领域都取得了极大的突破。作为2D家族的新成员之一，超薄黑磷(BP)由于其独特的物理化学、光学以及电子特性，在能源、生物和环境等相关领域迅速生根发芽，得到应用。黑磷是一种半导体，其半导体性质使得黑磷在光催化领域中的应用前景良好。

【成果简介】

近日，日本大阪大学Tetsuro Majima教授、Mamoru Fujitsuka教授(共同通讯作者)等设计了基于黑磷(BP)/钒酸铋(BiVO4)的二维(2D)异质结构的新型人工Z型光催化体系，并在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Z-Scheme Photocatalytic Water Splitting on a 2D Heterostructure of Black Phosphorus/Bismuth Vanadate Using Visible Light”的文章。该论文被选为重点(VIP)论文。高效的电荷分离使得BP还原水和BiVO₄氧化水成为可能。λ≥420 nm时BP /BiVO₄最优制氢析氧速率分别为160和102 μmol·g^-1·h^-1，可以不使用任何牺牲剂或外加偏压。

【图文简介】

图1 BP/BiVO₄异质结的形貌和元素分析

a,b) BP/BiVO₄异质结的HAADF-STEM图像；

c,d) BP/BiVO₄异质结的HRTEM图像；

e) BP/BiVO₄异质结的磷元素分布；

f) BP/BiVO₄异质结的铋元素分布；

g) BP/BiVO₄异质结的氧元素分布；

h) BP/BiVO₄异质结的钒元素分布。

图2 BP/BiVO₄异质结的制氢机理

可见光照射下BP/BiVO₄异质结光催化分解水的Z型机理

图3 BP/BiVO₄异质结的光催化分解水性能

a) BP/BiVO₄异质结在有无牺牲试剂存在下的光催化制氢性能(λ>420 nm)；

b) BP/BiVO₄异质结在有无牺牲试剂存在下的光催化析氧性能(λ>420 nm)；

c) BP/BiVO₄异质结在无牺牲试剂存在下的光催化分解水性能(λ>420 nm)；

d) BP/BiVO₄/Co₃O₄异质结在有无牺牲试剂存在下的光催化分解水性能(λ>420 nm)；

e) BP 比例对BP/BiVO₄/Co3O₄异质结分解水性能的影响；

f) BP/BiVO₄/Co₃O₄异质结的循环稳定性测试。

图4 BP/BiVO₄异质结Z型机理验证

a,b) BiVO₄近红外和可见光区域的瞬态吸收光谱；

c,d) BP/BiVO₄近红外和可见光区域的瞬态吸收光谱；

e) 900 nm处归一化瞬态吸收曲线；

f) 625 nm处归一化瞬态吸收曲线。

【小结】

研究人员首次构筑了BP和BiVO₄的2D异质结构，并将其作为高效Z型光催化剂分解水制氢气和氧气。在没有任何牺牲试剂和外加偏压的情况下，使用BP/BiVO₄异质结构，可见光辐照下可观察到纯水分解产生氢气和氧气。其能带结构的交错排列有助于电荷分离，使得水的还原和氧化分别发生于黑磷和BiVO₄。上述结果显示使用Z型结构设计将BP和BiVO₄的优势相结合在全分解水领域前景良好。

文献链接：Z-Scheme Photocatalytic Water Splitting on a 2D Heterostructure of Black Phosphorus/Bismuth Vanadate Using Visible Light(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201711357)

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