Adv. Funct. Mater. : g-C3N4钝化钙钛矿的结晶以提高太阳电池的性能

一叶知秋 6年前 (2017-12-29) 4213浏览

【引言】

有机-无机杂化钙钛矿太阳电池作为一项有前景的技术已经受到广泛关注。其能量转化效率已经提高到22%。在平板结构的太阳电池中，高品质的钙钛矿吸收层是电池获得高效率的关键因素。近年来，已经开发出许多技术用于改善钙钛矿膜的结晶过程。这些研究表明：可以通过调节形核和生长过程可控合成钙钛矿膜。然而，液基制备的过程会不可避免的产生电子缺陷和相应的电荷捕获位点。寻找一种高效的方法抑制钙钛矿膜中的缺陷态对于获得高效的钙钛矿太阳电池是十分必要的。

【成果简介】

近日，苏州大学廖良生教授、王照奎副教授和武汉大学方鹏飞教授（共同通讯作者）在Adv. Funct. Mater.上发表最新研究成果“Passivated Perovskite Crystallization via g-C₃N₄for High-Performance Solar Cells”。在该文中，研究者在开发了一种简单的方法用于改善钙钛矿膜的结晶过程。在钙钛矿前驱体溶液中加入g-C₃N₄有利于改善钙钛矿膜的结晶质量和降低钙钛矿膜的本征缺陷密度。另外，g-C₃N₄的加入还可以提高钙钛矿层的传导性。利用该研究制备的钙钛矿电池的效率为19.49%。该研究提供了一种简单的方法控制钙钛矿膜的结晶过程和降低膜的缺陷密度。该论文的第一作者是博士生姜璐璐。

【图文导读】

图1 g-C₃N₄和太阳电池的结构

（a）g-C₃N₄的分子结构

（b）g-C₃N₄的TEM

（c）g-C₃N₄的XPS图

（d）g-C₃N₄的XRD

（e）基于CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄的钙钛矿太阳电池的器件结构示意图

（f）基于CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄的钙钛矿太阳电池的横截面SEM图

图2 CH₃NH₃PbI₃膜的形貌表征

（a，e）CH₃NH₃PbI₃膜的AFM和SEM

（b，f）CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)膜的AFM和SEM

（c，g）CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(乙醇)膜的AFM和SEM

（d，h）CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMSO)膜的AFM和SEM

图3 CH₃NH₃PbI₃膜的结构和物理性质

（a）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的晶粒尺寸分布曲线

（b）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的XRD图

（c）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的强度-方位角图

（d）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的导电率

（e）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的PL图

（f）FTO/PEDOT:PSS/CH₃NH₃PbI₃(有或者无g-C₃N₄)/MoO₃/Ag器件的J-V曲线

图4 CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的核磁共振图

（a）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)前驱体溶液的核磁共振图

（b）放大的核磁共振图

（c）在100℃焙烧下，膜的颜色变化图

图5钙钛矿太阳电池的光伏性能表征

（a）钙钛矿电池的J-V特征曲线

（b）电池效率的柱状分布图

（c）钙钛矿膜的紫外-可见吸收光谱

（d）正扫和反扫条件下的钙钛矿电池的J-V特征曲线

（e）器件的Nyquist图

（f）在最大功率点处的器件的电流密度和能量转化效率随时间的变化图

【小结】

在这项工作中，研究者将g-C₃N₄嵌入到了钙钛矿膜中，提高了膜的大的晶体品质（优异的表面形貌和大的晶粒尺寸）。此外，g-C₃N₄嵌入还可以降低钙钛矿薄膜的本征缺陷密度，提高传导率和载流子的移动率。由于这些特殊的性能，所制备的钙钛矿太阳能电池的效率提高到19.49%。该研究提供了一种简单的方法通过控制钙钛矿晶粒的结晶和降低缺陷密度改善了薄膜的晶体质量。

文献链接：Passivated Perovskite Crystallization via g-C₃N₄for High-Performance Solar Cells（Adv. Funct. Mater.，2017，DOI: 10.1002/adfm.201705875）

【研究团队简介】高性能钙钛矿太阳能电池是苏州大学廖良生教授、王照奎副教授课题组的研究方向之一。近几年来该课题组基于以往从事有机光电器件和材料研究的经验，围绕有机/无机杂化钙钛矿太阳能电池中的界面、钙钛矿薄膜晶化、铅的毒性等关键问题，开发了一系列高效、稳定的空穴和电子传输材料，在界面修饰的基础上，发展了多种钙钛矿薄膜晶化控制的新方法（水添加剂、界面诱导晶化、热铰链富勒烯掺杂、电场辅助晶化、二维材料钝化等），通过掺杂非铅金属元素调控钙钛矿薄膜的晶化取并实现降低铅使用量等多重目的。目前，实验室基于平面结构钙钛矿太阳能电池的最高效率已达20.52%。相关论文请参考：

Adv. Funct. Mater. 2017, DOI: 10.1002/adfm.201705875;

Nano Energy, 43, 47 (2018);

Adv. Energy Mater., 7, 1701688 (2017);

Adv. Mater. 28, 6695 (2016);

Adv. Energy Mater. 6, 1601156 (2016);

ACS Nano 10, 5479 (2016);

Adv. Funct. Mater. 25, 6671 (2015);

J. Mater. Chem. A DOI: 10.1039/c7ta08204e (2017);

J. Mater. Chem. A 5, 2572 (2017);

J. Mater. Chem. A 4, 15088 (2016);

J. Mater. Chem. A 4, 1326 (2016);

J. Mater. Chem. A 3, 13533 (2015);