封面&热点 – 楼雄文Angew. Chem. Int. Ed. :由超薄Ni-Fe LDH纳米片组成的分级空心纳米棱柱及其增强电化学OER活性
【引言】
化石燃料的快速消耗及其燃烧引发的相关环境问题激励着可再生能源系统的研究与开发。具体来说，电化学分解水是一种很有前景的获取可再生清洁能源的方法。然而，缓慢的阳极产氧反应(OER)在很大程度上阻碍了全分解水系统的实现。在这方面，亟待开发一类能在较低过电势下(ƞ)促进OER进而提高能量转换效率的电催化剂。许多研究工作一直致力于研究具有成本效益的电催化剂以代替贵金属基催化剂，其中过渡金属(如Mn、Fe、Co、Ni)氧化物/氢氧化物由于其储量丰富以及优越的OER性能格外引人注目。特别的，Ni-Fe层状双金属氢氧化物(LDHs)是一种在碱性环境中(pH=13-14)前景良好的高效OER催化剂。
【成果简介】
近日，新加坡南洋理工大学楼雄文教授(通讯作者)等利用简单的自模板策略制备了由超薄Ni-Fe LDH纳米片组成的分级空心纳米棱柱，并在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Hierarchical Hollow Nanoprisms Based on Ultrathin Ni-Fe Layered Double Hydroxide Nanosheets with Enhanced Electrocatalytic Activity towards Oxygen Evolution”的研究论文。该论文被选为热点论文，并被作为封面文章进行高亮。该工作首次将四方相镍前驱体纳米棱柱作为自牺牲模板。之后，上述镍前驱体在硫酸亚铁的水解中消耗，与此同时在其表面上将生长一层Ni-Fe LDH纳米片。所得具有大表面积的Ni-Fe LDH空心棱柱，其电催化活性明显提升，且具有较低的OER过电势、较小的塔费尔斜率以及优异的稳定性。
【图文简介】
图1 封面介绍
图2 分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱制备过程示意图
自模板策略制备分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱过程示意图。
图3 棱柱状Ni前驱体的形貌和晶体结构
a,b) 棱柱状Ni前驱体的FESEM图像；
c) 棱柱状Ni前驱体的TEM图像；
d) 棱柱状Ni前驱体的XRD谱图。
图4 分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的形貌和元素分布
a,b) 分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的FESEM 图像；
c,d) 分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的TEM图像；
e) 分级Ni-Fe LDH壳层的晶格条纹；
f-i) 单个分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的HAADF-STEM图像以及元素分布。
图5 分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的电催化OER性能测试
a) Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的极化曲线；
b) Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的塔菲尔斜率；
c) 泡沫镍基底上Ni-Fe LDH空心纳米棱柱的电流密度随时间的变化；
d) 泡沫镍基底上Ni-Fe LDH空心纳米棱柱在循环1000次前后的CV曲线。
【小结】
研究人员利用简单的自模板策略制备了一种由互联的超薄Ni-Fe层状双氢氧化物(LDH)纳米片组成的中空纳米棱柱。通过稳定控制硫酸亚铁的水解过程，棱柱状镍前驱体溶解的同时转化为化学成分可调节的Ni-Fe LDH壳层。由于开放和多孔的结构以及镍铁之间的协同效应，上述分级Ni-Fe LDH空心纳米棱柱显示出增强的电化学OER性能。具体来说，基于上述空心纳米棱柱的电极以较低的过电势(280 mV) 达到10 mA·cm-2的电流密度、较小的塔费尔斜率(49.4 mV·dec-1)并在碱性电解质中具有优越的稳定性。
文献链接：Hierarchical Hollow Nanoprisms Based on Ultrathin Ni-Fe Layered Double Hydroxide Nanosheets with Enhanced Electrocatalytic Activity towards Oxygen Evolution(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201710877)
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