今日Science:温室效应的春天!终于能低温活化一氧化碳了


【引言】

在过去几十年内燃机一直在不断进步以达到更高的燃油效率标准和降低温室气体排放,但其是否能商业化取决于控制标准污染物(一氧化碳,氮氧化物,碳氢化合物和颗粒物)的排放量。先进发动机的排气温度较低,需要催化剂在低于150°C的温度下就能有效活化,为了提高燃油效率,研究人员正全力投入内燃机的设计中,以尽量减少废气中浪费的热量,改善日益增加的温室效应。单原子非均相催化剂已经表现出优异的低温反应性,但是不能满足在高负荷下所需的高温热或水热耐久性。因此实现低温活性,同时在高负荷下遇到的苛刻条件仍然满足低温条件仍然是一个艰巨的挑战。

【成果简介】

北京2017年12月15日,Science在线发表了华盛顿州立大学王勇教授、美国新墨西哥大学Abhaya K. Datye(共同通讯)团队题为“Activation of surface lattice oxygen in single-atom Pt/CeO2for low-temperature CO oxidation”的文章,该研究证明了已经热稳定的二氧化铈(CeO2)上原子分散的离子铂(Pt2+)如何可以通过蒸汽处理(在750℃)进行活化,以实现低温一氧化碳(CO)氧化活性的目标,同时提供优异的水热稳定性。研究发现,在Pt2+附近的CeO2上形成新型的活性位点,改善了反应条件。在氧化环境中,这些活性位点在800°C以下稳定。蒸汽处理后,Pt2+催化剂可以在150℃下变得对CO氧化有活性。在模拟汽车尾气的研究中,这种催化剂处理还改善了其对诸如碳氢化合物等其它尾气成分的氧化活性。

【图文导读】

图1 Pt/CeO2催化剂的表征与性能

图2 Pt单原子(Pt2+)和活性表面晶格氧的识别

图3 原子分散的Pt/CeO2催化剂上的蒸汽处理效果

图4 CeO2(111)表面CO氧化的反应机理

文献链接:Activation of surface lattice oxygen in single-atom Pt/CeO2for low-temperature CO oxidation(Science,2017,DOI:10.1126/science.aao2109)

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