厦大解荣军教授Chem. Mater.: 通过减少发光猝灭中心实现高发光效率的β-Sialon:Eu2+绿色窄带荧光粉

【引言】

β-Sialon:Eu²⁺凭借其较窄的半峰宽和优异的稳定性被公认为是制造广色域LED背光源最合适的绿色荧光粉材料之一，倍受学术界和产业界的青睐和关注。由于基质晶体结构的特殊性，发光中心Eu在β-Sialon晶格中只能占据间隙位，导致有效发光中心Eu²⁺掺杂浓度低且部分Eu以发光猝灭中心Eu³⁺的形式存在。因此，高发光效率β-Sialon:Eu²⁺绿粉的制备极具挑战。

【成果简介】

近日，厦门大学李淑星博士(第一作者)、解荣军教授、中国计量大学王乐教授(共同通讯作者)等人在Chem. Mater.发表了题为“Achieving high quantum efficiency narrow-band β-Sialon:Eu²⁺phosphors for high-brightness LCD backlights by reducing the Eu³⁺luminescence killer”的研究论文，报道了通过消除荧光颗粒表面的发光猝灭中心Eu³⁺实现高量子效率β-Sialon:Eu²⁺绿粉的最新研究成果。研究团队通过将预烧结体在N₂-H₂还原性气氛中长时间退火，消除了颗粒表面的Eu³⁺，同时增加了颗粒内部的Eu²⁺，使其内量子效率从52.2%提高至96.5%。将处理后的β-Sialon:Eu²⁺绿粉和商用的红粉配合封装得到流明效率达136 lm/W的LED背光源，相比于初始粉体(111 lm/W)提高了22.5%。该项研究不仅对高亮度、低能耗LED背光源产业起到推动作用，其研究方法对于多价态共存(如 Ce³⁺/Ce⁴⁺; Yb²⁺/Yb³⁺)的其他荧光材料的效率提升有很好的启发意义。

【图文导读】

图1 β-Sialon:Eu²⁺处理前后的光学性能表征

(a)激发和发射光谱；

(b)实物图和量子效率；

(c)热猝灭性能；

(d)发射光谱随温度的变化。

图2处理前后β-Sialon:Eu²⁺颗粒内Eu/O含量变化

(a-b)β-Sialon:Eu²⁺粉体处理前、后的截面；

(c)颗粒截面Eu/O的元素线扫描结果。

图3 β-Sialon:Eu²⁺处理前后Eu价态的变化

图4处理前后β-Sialon:Eu²⁺颗粒表面Eu价态的变化

(a-d)分别为颗粒表面Eu 3d(a, c)和Eu 4d(b, d)的变化；

(e-f)分别为β-Sialon:Eu²⁺粉体处理前、后Eu的分布示意图。

图5热处理过程的反应机理示意图

【小结】

本文报道了一种显著提高β-Sialon:Eu²⁺绿粉量子效率的热处理方法。通过在还原气氛中长时间退火，荧光颗粒的发光强度提高2.3倍，量子效率从52.2%提高至96.5%。化学分析表明荧光粉发光性能提升主要归因于：(1)表面Eu³⁺被还原为Eu²⁺；(2) 还原后更多Eu²⁺进入晶格。本工作的结果为高流明效率、高亮度LED背光源的获得提供了优异的窄带绿粉。

【通讯作者及研究团队简介】

解荣军，厦门大学材料学院教授，中组部第九批千人计划(创新类)专家，氮化物荧光粉专家，厦门大学材料学院能量转换材料与器件研究团队带头人。解荣军教授首创了“单颗粒诊断技术”开发新型氮化物发光材料，并在超高显色白光LED照明器件、广色域液晶背光源、大功率激光照明等应用领域做出了国际领先的研究成果。发表SCI论文210余篇，他引超过8000余次，H因子44，出版专著5部，荣获5项研究成果奖项。

研究团队目前承担滚球体育 部重点研发计划“战略性先进电子材料”重点专项子课题1项、主持国家自然科学基金委国际（地区）合作与交流项目1项、面上基金项目2项，青年科学基金项目2项。主要研究方向：(1)单颗粒诊断法开发新型氮化物荧光粉及其发光性能研究；(2)氮化物荧光粉“构效关系”研究及其光谱调控；(3)基于氮化物荧光粉的白光LED照明及LCD背光源器件开发；(4)激光照明用荧光陶瓷、荧光陶瓷膜研发；(5)钙钛矿量子点及MOFs的发光性能及器件；(6)长余辉发光材料及其应用研究。

论文第一作者李淑星博士为2017年“博士后创新人才支持计划”入选者。

文献链接:Achieving high quantum efficiency narrow-band β-Sialon:Eu²⁺phosphors for high-brightness LCD backlights by reducing the Eu³⁺luminescence killer(Chem. Mater., 2017，DOI: 10.1021/acs.chemmater.7b04605)

本文由厦门大学解荣军教授课题组供稿。

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