Phys.Rev.Lett.：奎宁高铼酸盐中室温铁电性和极化旋转的可视化

【引言】

据最近报道，奎宁高铼酸盐(HQReO₄)在其制备过程中可实现晶向控制生长，但其对应的温度窗口只有22 K(334-367 K)。如此窄窗户和室温下不确定的铁电极性极大地限制了其潜在应用。在本文中，研究者制备了一块很大区域的HQReO₄多晶薄膜，在298 到367 K的温度区间内首次观察到其铁电性能。密度函数理论（DFT）模拟计算揭示了室温下铁电的来源，其归因于HQ(质子化奎宁)和ReO_4-的协同翻转效应。通过将铁电温度窗口延伸至室温和特殊的薄膜处理工艺，HQReO₄必定会成为下一代铁电材料中合适的候选者。

【成果介绍】

东南大学熊仁根教授和游雨蒙教授(通讯作者)团队实现了HQReO₄薄膜的常温溶液沉积制备。研究测试显示在HQReO₄中存在宏观的室温极化相（RTP），其结果与密度泛函（DFT）计算相吻合。同时，计算结果显示HQ 与ReO₄₋间的协同翻转效应是形成铁电特性的原因。在N-H•••O氢键存在的情况下，这种协同翻转现象在热力学上是较为稳定的。该项发现拓展了HQReO₄的铁电温度窗口，并增加了其在实际应用中的潜力。研究人员使用微观压电力显微镜（PFM）观测到了铁电转化过程，并对其静态畴结构及其动力学探索。该项成果以题为“Visualization of Room-Temperature Ferroelectricity and Polarization Rotation in the Thin Film of Quinuclidinium Perrhenate”发布在PHYSICAL REVIEW LETTERS上。

【图文导读】

图1.HQReO4的粉末样品极化电子(P-E)滞后区域。获取了优良的ITP中HQReO4的P-E曲线，但其在345K RTP中不带有极化反应。

(a)厚度为150米的薄膜在不同的交流频率下室温铁电磁滞回环。(b)奎宁高铼酸盐的RTP分子包装图。

图2.显示了RTP的薄膜表面各自的阶段在单晶体上的VPFM和LPFM的振幅图像。

图3(a)、(b)和补充的S7材料给出了铁电在RTP的复合HQReO4的薄膜上的域的极化结果。

图4.连接铁电相偏振(a)和总能量(b)的变化的动态路径的功能(λ ¼ 1)到参考阶段(λ ¼ 0)配置。

【小结】

利用有效的传统处理方法，研究人员对HQReO₄薄膜进行了系统的研究。通过控制薄膜制备条件，可实现大面积连续制备HQReO₄薄膜，可达厘米尺度。此外，通过室温溶液沉积法，可以在各种基底上制备薄膜，例如在柔性聚合物等表面。实验结果显示HQReO₄的RTP具备铁电特性。与经典的分子铁电（TGS，3.8 μC/cm²）相比，测量得到HQReO₄的自发极化最高可达5.2 μC/cm²。优异的成膜能力、丰富的铁电信息以及较宽的温度窗口等铁电特性使其在下一代柔性电子产品中颇具应用潜力。

文献链接:Visualization of Room-Temperature Ferroelectricity and Polarization Rotation in the Thin Film of Quinuclidinium Perrhenate(Phys.Rev.Lett, 2017, DOI: 10.1103/PhysRevLett.119.207602)

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