楼雄文Angew. Chem. Int. Ed. : 介孔碳@氮化钛空心球作为高效SeS2载体用于先进Li-SeS2 电池

【引言】

作为新一代高能量密度电池的正极材料，硫受到了业界的广泛关注。然而，其较低电导率以及S和Li₂S较差的反应活性限制了其进一步提高电池的性能。相比于硫，硒具有更高的电导率以及与碳酸酯基电解质更好的相容性，一系列硒基正极的寿命得到显著延长。不幸的是，与Li-S电池相比，Li-Se电池又存在一些不可避免的新问题。由于硒的摩尔质量较大， Li-Se电池的重量能量密度比Li-S电池的一半还小。此外，硒的成本较高，限制其作为电极材料的大规模应用。向含硫正极引入一定比例的硒是一种提高电池综合性能的有效策略。

【成果简介】

近日，新加坡南洋理工大学楼雄文教授(通讯作者)等扬SeS₂之长，避SeS₂之短，设计并合成了一种中空介孔碳@氮化钛(HMC@TiN)作为SeS₂载体用于Li-SeS₂电池负极材料，在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Mesoporous Carbon@Titanium Nitride Hollow Spheres as an Efficient SeS₂Host for Advanced Li-SeS₂Batteries”的研究论文。该论文被选为热点论文。受益于空心介孔碳和TiN的物理和化学双重诱捕，HMC@TiN/SeS₂正极活性物质的利用率较高，循环稳定性良好。此外，在高负载量电极的情况下，其面积容量较高(4 mAh·cm^-2)且电池性能稳定。

【图文简介】

图1 HMC@TiN的合成与对多硫/硒化物流失的控制

a) HMC@TiN 的合成过程；

b) 在有TiN壳层时，循环时可溶性的多硫/硒化物被有效的限制于载体中；

c) 在纯的HMC/SeS₂复合物中，循环时中间产物会从碳基载体逸出。

图2 HMC@TiN的形貌和结构表征

a,b) HMC@TiN的SEM图像；

c,e,f) HMC@TiN的TEM图像；

d) HMC@TiN的EDX能谱；

g) HMC@TiN的HRTEM图像；

h) HMC@TiN的XRD图谱；

i,j) HMC的SEM图像；

k,l) HMC的TEM图像。

图3 HMC@TiN/SeS₂的形貌和结构表征

a,b) HMC@TiN/SeS₂的SEM图像；

c,d) HMC@TiN/SeS₂的TEM图像；

e) HMC@TiN/SeS₂的EDX元素分布；

f) HMC@TiN/SeS₂的线性EDX扫描。

g) HMC/SeS₂的SEM图像；

h,i) HMC/SeS₂的TEM图像。

图4 HMC@TiN/SeS₂的电化学性能

a) 0.2 C下HMC/SeS₂和HMC@TiN/SeS₂循环性能比较；

b) 0.2 C下HMC@TiN/SeS₂的充-放电电压曲线；

c) 不同电流密度下HMC@TiN/SeS₂的倍率性能；

d) 不同电流密度下HMC@TiN/SeS₂的电压曲线；

e) 高SeS₂负载量(5 mg·cm^-2)下，HMC@TiN/SeS₂的循环性能；

f) 高SeS₂负载量(5 mg·cm^-2)下，HMC@TiN/SeS₂的电压曲线。

【小结】

研究人员合成了HMC@TiN/SeS₂并将其作为新的正极材料用于Li-SeS₂电池。受益于SeS₂的固有优势和载体材料独特的物理化学性质，HMC@TiN/SeS₂正极显示出良好的循环寿命和倍率性能，在高负载量电极下面积容量较大。虽然在该文中的面积容量相比其他报道仍有不足，但目前的结果表明上述新型Se_xS_y基正极在下一代可充电电池中显示出巨大的应用潜力。相信通过对电极/电池的结构和成分进一步优化，如选择适当的粘结剂、采用插层结构以及应用固态电解质，在不久的将来Se_xS_y基正极将具有更优异的性能。

文献链接：Mesoporous Carbon@Titanium Nitride Hollow Spheres as an Efficient SeS₂Host for Advanced Li–SeS₂Batteries(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201709176)

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