JACerS ：LiMn1.5Ni0.5O4与Li1.4Al0.4Ge1.6(PO4)3之间形成高温电极-电解质界面

【引言】

锂离子电池主要依靠锂离子在正极和负极之间移动来工作。在充放电过程中，Li⁺在两个电极之间往返嵌入和脱嵌：充电时，Li⁺从正极脱嵌，经过电解质嵌入负极，负极处于富锂状态；放电时则相反。锂离子电池的高能量密度和长循环寿命使其在便携式电子设备中提供能量存储中占据优势。与易燃液态有机电解质相比，全固态锂离子电解质具有比较高的安全性。然而，固体电解质电池的一大挑战是在电解质和活性材料之间形成稳定的离子导电界面。

【成果简介】

近日，弗吉尼亚大学Gary M. Koenig Jr（通讯作者）团队研究和表征了用于高压活性阴极材料LiMn_1.5Ni_0.5O₄（LMNO）和电解质Li_1+xAl_xGe_2-x（PO₄）₃（LAGP）的固态电极-电解质。温度升高的期间，在由LMNO和LAGP的混合物组成的压片上进行原位X射线衍射测量，以确定在LMNO和LAGP界面处形成的产物材料及其形成的温度。发现在600℃以上时，形成了与LiMnPO₄一致的材料。用扫描电子显微镜和能量色散X射线光谱仪对界面处产物材料的形貌和元素组成进行成像，并对LMNO涂覆的LAGP电解质颗粒半电池进行电化学表征。尽管Li/LAGP/LMNO电池的电压很高，但是界面相的厚度较大，导致了较高的电化学电阻。相关成果以题为“High temperature electrode-electrolyte interface formation between LiMn_1.5Ni_0.5O₄and Li_.4Al_0.4Ge_1.6(PO₄)₃”发表在了Journal of the American Ceramic Society上。

【图文导读】

图1 原位XRD扫描

在室温下和在加热到450℃，600℃，700℃和800℃之后，对LAGP和LMNO粉末混合物进行原位XRD扫描

图2 SEM表征

（A-C）在（A）700℃下1小时，（B）750℃下1小时，和（C）800℃下5小时的空气中烧成后的LAGP/LMNO界面SEM显微照片

图3 LAGP颗粒与沉积的LMNO粉末的界面

（A）二次电子显微照片

（B）用锰标记的橙色的EDS图

（C）用镍标记的黄色的EDS图谱

（D）用锗标记的绿色的EDS图

（E,F）含有（E）锰和磷以及（F）锰，磷和锗的复合EDS图

图4 循环性能分析

（A）Li/LAGP/LMNO全固态电池的充电/放电循环

（B）复合电极中LMNO材料的充电/放电循环

【小结】

该研究表征了锂离子活性材料LMNO与固体电解质LAGP的反应以检验这些材料加工成全固态锂离子电池的相容性。对于许多全固态电池系统而言，电极-电解质界面的电阻是一个普遍的挑战，并且在LAGP/LMNO系统中增加了氧化物-磷酸盐材料的复杂性以及转换到新相意味着对LAGP/LMNO界面的厚度和接触的明确控制，这对于该系统中的电化学性能是至关重要的。

文献链接：High temperature electrode-electrolyte interface formation between LiMn_1.5Ni_0.5O₄and Li_.4Al_0.4Ge_1.6(PO₄)₃（J.Am.Ceram.Soc.,2017,DOI:10.1111 /jace.15294）

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