Nano Energy：纳米晶体钉扎用于高效有机-无机卤化物钙钛矿发光二极管

【背景介绍】

发光二极管（LED）的材料已经从无机材料开发到有机材料。最近，对于光电子器件已经开发了可溶液加工的有机-无机卤化物（CH₃NH₃MX₃，CH₃NH₃=甲基铵（MA），M =金属，X =卤素）钙钛矿（OHPs），包括太阳能电池和LED。有机无机卤化钙钙钛矿发光二极管（PeLED）是一个新兴的研究领域。为了克服PeLED的有限电致发光效率，应该减少多晶钙钛矿膜中的非辐射复合，并且必须提高PeLED中的电子-空穴平衡。

【成果简介】

近日，国立首尔大学Tae-Woo Lee（通讯作者）团队研究了通过使用在挥发性非极性溶剂中稀释电子传输有机材料的纳米晶体钉扎（A-NCP）工艺来有效地克服上述问题的实际方法。研究发现在不影响本征晶体结构的情况下，A-NCP由于缺陷愈合效应而降低了晶界的有效缺陷密度，提高了辐射复合率。此外，它改善了p型CH₃NH₃PbBr₃基PeLEDs中的电子-空穴平衡，实现了有机-无机杂化钙钛矿型PeLEDs中迄今为止报道的最高效率——8.79％。相关成果以题为“Unravelling Additive-based Nanocrystal Pinning for High Efficiency Organic-Inorganic Halide Perovskite Light-Emitting Diodes”发表在了Nano Energy上。

【图文导读】

图1 用于MAPbBr₃膜形成的A-NCP方法的机制

（a）在旋涂过程中小的MAPbBr₃纳米晶体生长

（b）MAPBBr₃表面在旋涂过程中用A-NCP处理

（c）TPBI和CF快速蒸发

（d）MAPBBr₃纳米晶体生长被TPBI添加剂钉扎

图2 纳米晶体钉扎过程中添加剂的晶粒尺寸效应

（a）障碍效应的图解 （b）CF处理的MAPbBr₃膜的SEM图像

（c-f）TPBI处理的MAPbBr₃膜的SEM图像 （g）粒度分布图

图3 TPBI分布情况及稳态PL强度

（a）计算出TPBI分布情况 （b）稳态PL强度

（c）TPBI处理的MAPbBr₃的稳态PL测量 （d）PL寿命测量

（e，f）在80K和300K下的PL强度测量

图4 器件能量图、电压特性

（a）用于电子注入效率测量的器件能量图

（b）电子密度-电压特性

（c，d）电子注入效率差异的示意图

（e）仅电子器件的器件结构

（f，g）空间电荷限制电流测量

图5 TPBI处理的PeLEDs的装置特性

（a）PeLEDs中电子和空穴平衡的示意图

（b）亮度电压特性

（c）外部量子效率-电压特性

（d）亮度-电流密度特性

【小结】

本研究注意到PeLEDs的常规限制，例如在OHP膜中的低辐射复合速率和陷阱辅助非辐射复合，以及由于p型MAPbBr₃性质而导致的器件中空穴累积和激子充电湮灭的不平衡电荷。该工作工作揭示了A-NCP工艺和位于OHP晶界处的电子传递小分子的作用，以增加PeLED中多晶OHP膜的辐射复合速率。通过研究表明，A-NCP方法也可以有效地用于制备使用OHPs的其他光电子器件。

文献链接：Unravelling Additive-based Nanocrystal Pinning for High Efficiency Organic-Inorganic Halide Perovskite Light-Emitting Diodes（Nano Energy, 2017, DOI: 10.1016/j.nanoen.2017.10.012）

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