武汉大学邓鹤翔J. Am. Chem. Soc.： 可调控药物释放的具有多元变量的MOF

【引言】

多孔材料最重要的特性之一，就是利用孔结构，实现了对于分子的捕获。并且，通过对孔结构的化学修饰或者几何结构调整，可改变它的捕获特性。值得注意的是，如果仅仅引入不同的官能团，只能通过具有分立能量的捕获反应，捕获特定的分子，因此，如何设计多孔材料，利用连续能量反应，进行分子的捕获是一个亟待解决的问题。

【成果简介】

近日，武汉大学邓鹤翔教授(通讯作者)等人设计了一种在孔结构中引入不同反应、具有多元变量的金属有机框架化合物（MOF），控制了不同药物的释放。该研究发表于Journal of the American Chemical Society, 题为“Multivariate Metal−Organic Frameworks for Dialing-in the Binding and Programming the Release of Drug Molecules”。研究人员通过改变MOF上的官能团和对应的有机连接链，在一种MOF结构上，成功实现了三种药物分子的可调控释。这三种药物分子分别是布洛芬 (Ibu), 罗丹明B (RhB) 和阿霉素(DOX)。基于这种结构，研究人员进一步调整了MOF上官能团的比例，使得药物释放功能多元可变，允许连续能量的反应在MOF上进行，得到了可大范围精确调控的基于MOF的多孔材料。

【图文导读】

图1. 具有多元变量的金属有机框架化合物（记作 MTV-MOFs）和单一组分金属有机框架化合物的比较

a）多孔MOF释放客体分子过程；

b）单一组分金属有机框架化合物只能提供与客体分子之间的特定反应，对应于分立的能态；

c ）通过改变MTV-MOFs中连接链的比例，得到了具有连续能态的客体分子释放动力学图谱。

图2. MTV-MIL-101(Fe) 的结构与组成分析

a）具有多种有机连接链的不同MTV-MIL-101(Fe) 示意图；

b）不同MTV-MIL-101(Fe)的粉末XRD图；

c ）利用¹H NMR，测定出实验中有机连接链的比例，并与理论数值相比，得到线性关系图；

d-f）MIL-101(Fe)-(C₄H₄)_0.5(NH₂)_0.5单晶的扫描电镜图，透射电镜图和选取电子衍射图；

g）高分辨透射电镜图，表明多孔结构为正六边形排列；

h-m）STEM图以及EDS元素分析（Fe、N、Cu） 。

图3. 不同药物的释放动力学分析

a-c）三种药物分子的释放动力学实验曲线；

d-f）释放动力学系数(k), −ln k与多元变量MOF，MIL-101(Fe)中连接链的比例关系分析。

图4. 多元变量MOF中，药物每日释放情况分析

a）多元变量MOF中，药物每日释放量模拟曲线；

b）两种单一组分的MOF，物理混合后，药物每日释放量模拟曲线；

e）当连接链比例改变时，MIL-101(Fe)-(C₄H₄)_x(NH₂)_1−x中DOX分子的每日释放量的实验曲线；

f）当连接链比例改变时，物理混合后的两种单一组分MOF中， DOX分子的每日释放量的实验曲线。

图5. 释放曲线与不同官能团比例的关系

a）加入两种客体分子的MOF示意图；

b）通过强作用，客体分子与官能团相结合；

c）MIL-101(Fe)-(C₄H₄)_x(NH₂)_1−x中，Ibu和DOX的共同释放曲线；

【小结】

这项研究介绍了一种可实现多种药物释放的，具有多元变量的金属有机框架化合物。以往的药物释放材料主要采用结构的分离或者依靠外界刺激，MTV-MOFs则是利用扩散机制。作者研究的三种药物中，其中两种布洛芬 (Ibu)和阿霉素(DOX)均是已经商用的药物。通过精巧的设计了MOFs和不同药物分子之间的反应，每种药物分子的释放速率能连续精确可调，达到最大药物释放量的时间可以控制，并且多种药物可以同时释放。这种材料设计的方法，对于MOFs未来作物药物释放载体，提供了有力的帮助。

文献链接：Multivariate Metal–Organic Frameworks for Dialing-in the Binding and Programming the Release of Drug Molecules（J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b07392）

本文由材料人编辑部饶成成编译。

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