Angew. Chem. Int. Ed.：Fe-N-C和C-S-C在酸性介质中氧还原反应的协同作用

【背景介绍】

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）被认为是有前景的清洁和高效能量存储系统，其可将化学能直接转化为电能。与PEMFCs相关的技术限制，特别是酸性溶液中低氧还原反应（ORR）活性的阴极催化剂是一个难以克服的瓶颈。最近研究人员为氧还原反应（ORR）设计了基于硫掺杂Fe/N/C材料的催化剂，然而，其增强的活性仍然是有争议的，并且通常归因于表面积的差异，改善的电导率或不确定的协同效应。

【成果简介】

近日，北京大学郭少军教授、中国科学院新疆理化技术研究所胡广志研究员、于默奥大学Thomas Wagberg教授（共同通讯）等人通过牺牲模板法获得硫掺杂的Fe/N/C催化剂（表示为Fe/SNC），得到类噻吩结构（C-S-C），减少Fe中心周围的电子局域化，改善与氧化物质的相互作用，因此有助于酸性溶液中完全的4e^-ORR。由于这些协同效应，Fe/SNC催化剂在0.5M H₂SO₄中表现出比无硫变体（Fe/NC）更好的ORR活性。相关成果以题为“Synergistic Effects between Atomically Dispersed Fe−N−C and C−S−C for the Oxygen Reduction Reaction in Acidic Media”发表在了Angewandte Chemie International Edition上。

【图文导读】

图1 Fe/SNC的TEM图像、HAADF STEM图像

（a）Fe/SNC的TEM图像

（b）和（c）Fe/SNC的HAADF STEM图像

（d-h）Fe/SNC（c）区域内碳，氧，氮，铁和硫的EDS测绘

图2⁵⁷FeMössbauer光谱

（a）Fe⁵⁷/ SNC的⁵⁷FeMössbauer光谱

（b）Fe/SNCEXAFS光谱的傅里叶变换

图3 催化剂性能分析

（a，b，c）合成催化剂的ORR极化曲线（a），Tafel图（b）和动电流密度（c）

（d）不同催化剂相对电流时间（上）和计时电流响应的趋势图

图4 Fe/SNC-7.3系统的几何形状及自由能图

（a）优化的Fe/SNC-7.3系统的几何形状

（b）在酸性条件下，ORR期间Fe/NC和Fe/SNC系统的自由能图

【小结】

该团队使用牺牲模板法合成S掺杂的Fe-N-C电催化剂（Fe/SNC），以产生在碱性溶液中优于商业Pt/C用于ORR的高密度原子分散的Fe-N-C位点。本研究深入了解了不同ORR活性位点在碱性和酸性介质中的作用。过渡金属Fe/SNC催化剂的突出特点使其成为PEMFCs应用的有前景的候选者。

文献链接：Synergistic Effects between Atomically Dispersed Fe−N−C and C−S−C for the Oxygen Reduction Reaction in Acidic Media（Angew. Chem. Int. Ed.,2017,DOI: 10.1002/anie.201706602 ）

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