中佛罗里达大学：表面修饰硫化钴的多孔氮化碳作为高活性的双功能催化剂

【引言】

氧还原反应(ORR)和产氧反应(OER)是燃料电池和金属空气电池等能量转换系统中两个非常重要的基本反应。近年发展起来的氮掺杂碳材料具有较高的ORR催化活性，且价格低廉，原料丰富，在能源储存及转化领域中有巨大的应用潜力。但是其较低的氮含量以及单一的活性物种限制了氮掺杂碳材料在实际金属空气以及燃料电池中的广泛应用。因此大量的研究转而投入寻找具有更高氮含量的替代品，实验表明氮化碳聚合物（g-C₃N₄）具有丰富的氮活性位点，但是它的导电性差，比表面积小等特征不利于其在电催化及金属空气电池中的应用。为了实现g-C₃N₄中氮活性位点高效率利用，因此有必要充分提高其表面积以及材料表面的电子传输性能，从而实现其高效的催化性能。

【成果简介】

近日，中佛罗里达大学的Wenhan Niu博士和Yang Yang教授等人在Advanced Energy Materials上发表题为“Surface-Modified Porous Carbon Nitride Composites as Highly Efficient Electrocatalyst for Zn-Air Batteries”的文章。该文章报道了一种利用自上而下的合成方法制备出非晶CoS_x纳米颗粒修饰的多孔g-C₃N₄催化剂并将其应用于电催化和金属空气电池中。首先他们通过在高温氧气刻蚀的方法合成出具有网状结构的g-C₃N₄，然后通过进一步将g-C₃N₄与石墨烯混合，硫化等步骤制备出非晶CoS_x修饰的g-C₃N₄催化剂。其中网状结构能够为g-C₃N₄提供较大的表面积以及反应分子传输通道，同时CoS_x在最大程度上提高的g-C₃N₄表面的导电性并且实现了g-C₃N₄在ORR和OER中的双功能催化作用。通过电化学测试，这种多孔结构的g-C₃N₄催化剂表现出优异的电催化活性以及电池循环性能，其表现甚至优于商业的RuO₂, Pt/C等贵金属催化剂。

【图文导读】

图1.材料的制备流程图

图2.催化剂电化学测试结果

a) 不同催化剂的OER极化曲线;

b）不同催化剂的Tafel曲线

c) CoS_x@PCN/RGO在催化OER过程中环电流密度。

d) CoS_x@PCN/RGO在催化OER过程的法拉第效率。

e)催化剂在ORR过程中的电子转移数和双氧水产率。

f)催化剂在ORR和OER区间的极化曲线。

图3.锌空电池组装以及测试

a）扣试锌空电池的结构图。

b)扣式锌空电池放电曲线及开路电压图。

c) CoS_x@PCN/RGO组装的扣试锌空电池充放电循环测试。

d) 商业Pt/C组装的扣试锌空电池充放电循环测试。

【小结】

该工作利用成本低廉的氮化碳和过渡金属钴为原料，采用巧妙简便的方法成功合成出具有高活性的双功能非贵金属电催化剂，为广泛开发应用燃料电池以及金属空气电池技术提供了有效的解决途径和方案，同时还可以促进可穿戴电子设备和微电子产品的发展。

文献链接：Surface-Modified Porous Carbon Nitride Composites as Highly Efficient Electrocatalyst for Zn-Air Batteries（Adv. Energy Mater.，2017，DOI:10.1002/aenm.201701642）

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